Grundstock der Kunstsammlung war die Stiftung von Alexander Verhuell. Er vermachte 1897 seinen gesamten Besitz der Stadt Arnheim. Seine Sammlung umfasste Bilder, Zeichnungen, Drucke und Kunstgewerbegegenstände. Mit der Verschmelzung der städtischen Kunstsammlung wurde der Bestand weiter ausgebaut. Seit den zwanziger Jahren pflegt das Museum kontinuierlich auf besondere Weise die Moderne und die zeitgenössische Kunst. In den fünfziger Jahren wurden gezielt Werke der Magischen Realisten angekauft. Darüber hinaus wurde das Sammlungsgebiet durch Glas- und Keramikobjekte sowie Schmuckstücke erweitert. In den neunziger Jahren war die Sammlung so verzweigt, dass eine Aufteilung notwendig wurde. Ein Teil des Bestandes wird heute im Historischen Museum präsentiert, das sich in unmittelbarer Nähe des Zentralbahnhofs befindet. Der Schwerpunkt des Museums liegt im Bereich des Realismus und der Neuen Sachlichkeit. Einige herausragende Werke der Magischen Realisten befinden sich im Besitz der Sammlung, wie zum Beispiel die „Frauen in der Straße“ von Pyke Koch. Erwähnenswert ist auch die Schmuckkollektion mit Stücken von Gijs Bakker und Emmy van Leersum.
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